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Light | 寧存政、梁璋等實現納米尺度溫度計

2023-03-08 10:52
來源:澎湃新聞·澎湃號·湃客
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溫度的測量,對于前沿科學研究,工業生產,以及個人和家庭生活等許多方面都極為重要。2020年以來,隨著COVID-19對全球生產生活的影響,隨時準確的測量溫度更是成了每個人的日常生活的一部分。

傳統的測溫技術如水銀溫度計,熱電阻技術,紅外探測等由于要求接觸式使用,測溫精度和靈敏度,及測溫范圍等限制,無法滿足許多場合的需要。近年來,基于鑭系稀土元素的熒光溫度測量技術成為一個越來越重要的溫度測量手段。這種遠程的光學溫度測量技術已經在諸如細胞科學,活體生物學,集成光電子科學等諸多領域產生了舉足輕重的影響。

鑭系稀土元素豐富的原子能級提供了從紫外,可見,到紅外的各種波段選擇。而由于各能級的電子布局遵從著名的玻爾茲曼分布,各種波長發光強度的相對大小,非常靈敏的依賴于溫度。因而我們可以從兩個不同波長的發光強度比構建溫度響應函數,然后利用光譜測量這種強度比來獲得待測物體的溫度。這便是新的熒光測溫的基本原理。

盡管這個領域近來從材料到測量技術本身都在蓬勃發展,然而仍然存在缺憾和許多技術上的挑戰。

其一是溫區范圍問題。由于不同波長強度比在不同溫度范圍內的溫度依賴關系不同,因而測量的精度和靈敏度等變化較大,如果沒有待測物體溫度范圍的信息,這種測溫往往效果不理想。

其二是低溫區的溫度測量。眾所周知,低溫尤其是10 K以下的溫度,對于前沿物理研究和很多現代技術應用尤為重要。但目前,基于玻爾茲曼分布的鑭系元素光學溫度測量技術并不能對這個溫度段進行有效測量。其原因在于低溫區要求能級間隔小,而目前傳感器件所用的材料晶體質量較差,相應的線寬太寬,無法用于低溫需要的小能級間隔情形。

其三表現在測溫靈敏度上。測溫靈敏度是光學溫度測量技術最重要的一個技術指標,但目前大于100 % K?1的溫度測量技術還未見報導過。

為解決上述問題,近日,清華大學電子工程系和深圳技術大學集成電路與光電芯片學院寧存政教授團隊開發了一種可以按照不同測溫需求,對目標測溫參數進行自優化的單根合金鉺納米線溫度傳感器。

實現了4 K到500 K的寬溫區測量。通過采集一幀光譜,可以構建很多個(如六個)溫度響應函數,并通過計算機程序實現針對不同測溫目標的自優化溫度響應函數選擇。這是首次將測溫函數的自優化選擇和熒光測溫結合,保證了大溫度范圍的最優溫度測量。

該成果以“Self-optimized single-nanowire photoluminescence thermometry”為題發表在Light: Science & Applications。文章第一作者梁璋為深圳技術大學副研究員,其他作者包括清華大學博士生吳金華、工程師崔瑛和副研究員孫皓。寧存政為文章通信作者。

此次實驗所用的發光材料系一種獨特的稀土硅酸鹽合金(鉺氯硅酸鹽, ECS)納米線,寧存政團隊在10多年前發現了這種高質量的單晶合金材料,此后對其進行了多方面的系統研究。

本次研究通過對生長工藝的不斷優化,得到了接近完美的單晶納米線,其極強的發光使得單根納米線足以作為測溫的熒光物質,同時高質量的材料發出的譜線極窄(如圖1所示ECS納米線的線寬可以窄至0.25 nm),可以對極低的溫度和很小的溫度變化進行測量。 

圖1: ECS納米線斯塔克劈裂的譜線之一,展示與其高結晶質量相應的極窄的線寬

得益于高晶體質量帶來的窄線寬,研究團隊利用斯塔克分裂的子能級相應的多個躍遷(如圖2a 所示的E?-E?)構建了一系列溫度響應函數(R?-R?)。在最低短至毫秒級的光譜采集時間內只需要采集一幀光譜就可以完整的構建所有溫度響應函數,如圖2b所示。

圖2:(a)單幀采集的部分發光譜,相應的波長位于1530 納米附近。(b)構建的六個溫度響應函數隨溫度的變化

在構建完成六個溫度響應函數后,研究團隊以靈敏度為例,展示了如何通過簡單的計算機程序實現4 - 500 K溫度范圍內對測溫靈敏度的自動優化如圖3所示。值得一提的是,研究團隊在4 K時獲得了138% K?1測溫靈敏度,這也是首次在實驗上實現突破100 % K?1的測溫靈敏度。

圖3:與圖2b中溫度響應函數相應的測溫靈敏度。在不同溫度區間通過自優化選擇相應的溫度函數,可以保證靈敏度最高

利用這種鉺合金納米材料的另一個優勢是波長在1530納米附近的光譜窗口對應于光通信的C波段以及損耗極低的生物近紅外光學窗口,對生物體的穿透深度較可見光大很多,因此該溫度測量技術之后可能會在這兩個領域產生重要影響。

目前絕大多數熒光溫度傳感器使用聚合或團簇的熒光粉末或納米顆粒材料,與聚合相關的不均勻性會導致光譜展寬和不準確等問題,且不適合小規模目標的應用,而單根納米線具有更好的操控性,結合其它研究組利用單個納米線進行細胞內窺測量的工作,該溫度測量技術有可能在單細胞溫度學研究中產生重要作用,如圖4所示。

圖4:單根納米線測溫和普通水銀溫度計測溫的形象比較。這種納米線的尺寸比普通溫度計小4個數量級,用單根納米線做生物細胞內窺測量的技術已經被其他研究組所驗證,因而這種單根納米線測溫辦法原則上可以用來測量單個生物細胞內部的溫度

| 論文信息 |

Liang, Z., Wu, J., Cui, Y. et al. Self-optimized single-nanowire photoluminescence thermometry.Light Sci Appl 12, 36 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41377-023-01070-0

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