導(dǎo)讀

近日，國防科技大學(xué)江天研究員團隊與復(fù)旦大學(xué)石磊教授團隊系統(tǒng)地研究了室溫下等離激元激子極化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非線性光學(xué)響應(yīng)，并從實驗上證實了激發(fā)光誘導(dǎo)的激子退相作用是這類特殊極化激元粒子間發(fā)生相互作用的主要物理機制。

基于這一特性，團隊在該固態(tài)結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)了對系統(tǒng)光學(xué)非線性吸收特性的可控設(shè)計。這些結(jié)果表明Plexcitons準(zhǔn)粒子在室溫下?lián)碛袕娏业南嗷プ饔?，是研發(fā)低功耗相干光電子器件的良好載體。

該成果以“Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor” 為題發(fā)表在 Light: Science & Applications。

博士生唐宇翔、張彥彬為本文的共同第一作者，江天研究員、石磊教授為本文的通訊作者。

尋找一種具有巨大光學(xué)非線性響應(yīng)的介質(zhì)一直是現(xiàn)代光學(xué)研究中的一個重要課題，因為其不僅能夠提升當(dāng)前光學(xué)非線性器件的功能表現(xiàn)，同時還有希望把非線性效應(yīng)的研究帶往微觀量子領(lǐng)域，實現(xiàn)所謂的單光子非線性。

微腔激子極化激元（Polaritons）是半導(dǎo)體激子與諧振腔光子發(fā)生強相互耦合作用后形成的一種半光半物質(zhì)的相干態(tài)準(zhǔn)粒子，這種準(zhǔn)粒子不僅具備光子的輕有效質(zhì)量和長程相干特性，還同時擁有激子間較強的相互作用能力，因此有希望實現(xiàn)這一強而有效的光學(xué)非線性響應(yīng)。

但就目前來說，基于極化激元的光學(xué)元器件的發(fā)展還面臨著一個重要的挑戰(zhàn)。那就是室溫穩(wěn)定的極化激元通常粒子間相互作用弱，而強相互作用的極化激元卻往往室溫穩(wěn)定性差。

從類氫原子的激子物理圖像理解出發(fā)來看，極化激元模式的穩(wěn)定性主要是取決于半導(dǎo)體材料中激子結(jié)合能的大小，激子的波爾半徑越小，其結(jié)合能越大，就越容易在室溫下實現(xiàn)強耦合。但同時，較小的激子波爾半徑也會降低極化激元粒子間碰撞的概率，從而導(dǎo)致其內(nèi)部相互作用強度的減弱。反之，如果激子的波爾半徑很大的話，極化激元則越不穩(wěn)定，但其相互作用也會因此增強。這一圖像清晰地說明了在極化激元中，模式的穩(wěn)定性與相互作用強度是兩個不可調(diào)諧且難以折衷的物理量。因此，在保證極化激元室溫穩(wěn)定性的同時，研究如何提高其粒子間的相互作用強度是極化激元這門學(xué)科走向?qū)嶋H應(yīng)用的核心關(guān)鍵之一。

Plexcitons 作為一類特殊的極化激元，在室溫下?lián)碛蟹€(wěn)固的模式能級劈裂。同時，相比于傳統(tǒng)介質(zhì)微腔中的激子極化激元，Plexcitons 由突破衍射極限的金屬等離激元納腔與半導(dǎo)體激子相干耦合形成，具備更小光學(xué)模式體積。理論上，這種納米維度上的光學(xué)模式限制會使得光激勵產(chǎn)生的粒子在亞波長尺度的空間范圍上實現(xiàn)聚集，彼此距離拉近，相互碰撞的概率也會隨之變高。因此，Plexcitons 粒子間預(yù)期將擁有增強的相互作用能力。但到目前為止，這一論斷尚未在實驗觀測上得到驗證。

為此，在這一工作中，我們要研究的問題就是：具有壓縮光學(xué)模式體積的Plexcitons粒子間的相互作用強度是否會變強呢？如果會的話，其具體的相互作用機理又是如何呢？ 

在這一工作中，研究團隊成功構(gòu)建了一個基于銀納米圓盤（Ag ND）與單層二硫化鎢（WS?）半導(dǎo)體材料的Plexcitons體系（見圖1），并系統(tǒng)地研究了其中的非線性光學(xué)響應(yīng)，取得的研究成果主要如下。

圖1：基于 Ag ND-WS? 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的 plexciton 器件藝術(shù)效果圖。

超快動力學(xué)

利用自主搭建的超快時間分辨顯微光譜技術(shù)（見圖2(a)）對 Plexcitons 體系在完全共振泵浦激發(fā)條件下的超快動力學(xué)過程進行了深入的探索，并成功揭示了 Plexcitons 在不同時間尺度下的光響應(yīng)物理過程，如圖2(b)所示。

主要包含了（Ⅰ）相干等離激元激子極化激元的超快弛豫（< 100 fs），（Ⅱ）非相干等離激元/激子的能量傳輸（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等離激元升溫晶格的熱效應(yīng)（~ 5 ps）。這一動力學(xué)結(jié)果表明相干 Plexcitons 的壽命非常的短，因此，只有前100 fs時間內(nèi)探測到的實驗光譜才能反應(yīng) plexciton 本征的光響應(yīng)。

圖2：Ag ND-WS? plexciton體系的超快動力學(xué)研究。
(a) 具有完全共振泵浦探測能力的超快顯微光譜技術(shù)裝置示意圖。
(b) 不同時間尺度下Ag ND-WS? plexciton系統(tǒng)的光響應(yīng)物理機制。

粒子相互作用

基于上述動力學(xué)結(jié)果，研究團隊分析了 Plexcitons 本征的非線性光學(xué)響應(yīng)。通過耦合諧振模型的光譜理論分析與實驗驗證，研究團隊發(fā)現(xiàn) Plexcitons 粒子間的相互作用主要通過其中的激子組分進行，且粒子間相互作用的物理機制主要有三種（見圖3）：（Ⅰ）交換排斥作用，（Ⅱ）態(tài)填充飽和作用，以及（Ⅲ）激發(fā)退相作用。

其中，退相作用是粒子間發(fā)生相互作用最主要的形式。這是由于金屬納腔具有亞波長尺度的光學(xué)空間壓縮能力，使得極化激元粒子在空間上互相靠近，碰撞作用增強，且最終以高階相互作用的形式呈現(xiàn)。相比于 WS? 中激子間的相互作用，研究團隊發(fā)現(xiàn) Plexcitons 粒子間相互作用強度有了接近十倍的增強，進一步說明了 Plexcitons 體系具有可觀的粒子相互作用強度。

光學(xué)非線性操控

得益于 Plexcitons 粒子間這一強烈的相互作用，結(jié)合 Ag ND-WS? 異質(zhì)體系的方便可調(diào)性。研究團隊在該固態(tài)結(jié)構(gòu)中實現(xiàn)了對系統(tǒng)光學(xué)非線性吸收特性的可控設(shè)計，如圖4所示。通過改變耦合強度，實現(xiàn)了對非線性吸收曲線強度的調(diào)控（見圖4(a,b)）；通過改變共振位置，實現(xiàn)了反飽合吸收信號與飽和吸收信號之間的切換（見圖4(c,d)）。這種可強烈的，可操控的光學(xué)非線性表現(xiàn)使得Plexciton成為了研究室溫光學(xué)非線性器件的理想平臺，將進一步促進極化激元光物理及應(yīng)用的發(fā)展。

圖4：Ag ND-WS? plexciton器件線性與非線性光學(xué)響應(yīng)的調(diào)控。
(a-b) 空間絕緣層厚度調(diào)控的穩(wěn)態(tài)反射光譜 (a) 與非線性吸收特性 (b)。
(c-d) 納米圓盤大小調(diào)控的穩(wěn)態(tài)反射光譜 (c) 與非線性吸收特性 (d)。

總結(jié)與展望

通過系統(tǒng)性地研究了 Plexcitons 非線性光學(xué)響應(yīng)，該團隊研究人員從實驗上證實了Plexcitons在保持室溫穩(wěn)定的同時，還擁有強烈的粒子間相互作用，并成功在該體系中實現(xiàn)了對光學(xué)非線性吸收特性的有效調(diào)控。這一結(jié)果為光學(xué)非線性器件的研發(fā)提供了新的思路，有望促進全光邏輯器件中的光開關(guān)和全光神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中的非線性激活函數(shù)器件的發(fā)展。

論文信息

Tang, Y., Zhang, Y., Liu, Q. et al. Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor. Light Sci Appl 11, 94 (2022).

https://doi.org/10.1038/s41377-022-00754-3

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